目前,商业化的锂离子电池正极材料主要包括层状结构、尖晶石结构和聚阴离子结构的无机化合物。根据化学键和堆积模型分类,这些结构可以分为八面体(钴酸锂和层状三元材料)、四面体(硅酸盐材料)以及四面体和八面体混杂(磷酸铁锂和锰酸锂材料)结构。与其他的材料相比,四面体结构材料是一种具有潜力的高容量材料,如Li2FeSiO4正极材料理论上可以实现2个Li+ 脱嵌,比容量高达332 mAh g-1。然而,不同于其他两种以四面体或者八面体的面或者棱线连接模型,这种高容量材料是由四面体顶点连接的堆积。四面体之间具有弱的连接作用力,在充放电过程中结构容易相变甚至破裂,导致较短的循环寿命。同时其低的电子导电率和锂离子扩散系数限制了其在商业化锂离子电池中的应用。
近日,北大深圳研究生院新材料学院潘锋教授课题组和武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室木士春教授合作,在提高Li2FeSiO4正极材料稳定性及电化学性能上取得重要突破。他们通过实验发现,采用四价的Ti(IV)对Li2FeSiO4的Fe位进行掺杂做正极材料组装的锂电池具有超高的比容量性能(0.2C的容量为 317 mAh g-1)、倍率性能(10C的容量为 120 mAh g-1)和循环寿命(2000次循环)。第一性原理计算发现,纯的Li2FeSiO4正极材料在锂离子脱出过程中因为FeO4四面体收缩导致严重的结构畸变甚至相变,Ti(IV)掺杂通过d轨道电子的杂化增强了四面体之间的耦合作用,从而极大地提高了材料稳定性。同时,Ti(IV)掺杂还能引入n型的掺杂提高了电导率,同时扩散锂离子扩散通道的横向尺度和缩短相邻两个锂之间的扩散距离降低了锂离子扩散能垒,从而显著地提高了Li2FeSiO4电池的电化学性能。这一发现可以拓展到所有的四面体结构材料中,为发展下一代有前途的高能量密度和长寿命的锂离子电池提供了一条具有普适性的途径。该研究成果发表在最近一期的国际新能源材料著名杂志Nano Energy (doi:10.1016/j.nanoen.2015.12.004,SCI影响因子10.3)上。新材料学院杨金龙博士和郑家新特聘研究员是该文章的共同第一作者,2014级硕士生滕高烽进行了主要的第一性原理计算,潘锋教授和木士春教授是该文章的共同通讯作者。
本研究成功地开展得益于产学研的协同创新,深圳参与国家动力电池汽车重大工程的企业(沃特玛电池、天骄电池材料企业)参与了本研究工作。以上工作得到了国家动力电池汽车重大专项、广东省创新团队、深圳市科技创新委基金(Nos. ZDSY20130331145131323、CXZZ20120829172325895、JCYJ20130329181509637、JCYJ20140417144423201)的资助。
原文链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285515004802
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