近日,北京大学工学院郭少军研究员和苏州大学、美国加州大学相关研究人员的联合团队在电解水产氢(hydrogen evolution reaction, HER)催化剂研究方面取得突破。该工作首先通过化学油相合成PtNi合金纳米线,再通过硫化形成有利于产氢的界面:PtNi/NiS,表现出十分卓越的HER活性,最后基于量化计算结果证明NiS的存在有利于碱性条件下水分子的裂解。此工作强调了金属/硫化物界面对电催化产氢的重要性。该合作成果发表在最新一期的国际权威学术期刊《自然·通讯》(Nature Communications)上(链接:http://www.nature.com/articles/ncomms14580)。
化石能源(煤、石油和天然气)的广泛利用是工业革命的标志之一,也驱动着人类社会文明以前所未有的速度发展;然而,其所引起的副作用也是尤为显著的。首先,化石能源不可再生,凸显了当今社会的能源短缺问题;其次,化石资源非清洁能源,为地球生态带来了诸如酸雨、雾霾等环境污染问题。因此,社会的可持续发展需要寻求更为清洁且可再生的替代能源。氢是宇宙中广泛存在的元素,且被利用后的产物仅为水,因此被认为是未来最理想的能源形式。氢气的来源多样化,其中通过电化学方式催化分解水由于效率高和可操作性强等优点广受关注。目前,电催化制氢通常选用贵金属铂作为催化材料,较高的成本是制约该技术走向规模化应用的主要障碍。因此,迫切需要开发产氢效率更高的电催化材料,以降低铂的用量。
通过研究电解水制氢的反应机理,郭少军研究员等认识到在碱性条件下水分子的断键是整个反应的速控步骤,而铂无法有效地断开水分子中的H-OH键,所以电催化活性较低。为解决这一问题,他们在不同成分的PtNi纳米线表面引入NiS纳米颗粒,构筑有利于HER进行的Pt/NiS界面。NiS的存在有利于断裂H-OH键,可直接为附近的Pt位点提供氢离子,该协同体系极大地促进了碱性条件下HER的进行。随后的实验证实:在电解质pH=14的环境中,该催化剂在过电势为0.07 V时的电流密度达到 37.2 mA/cm2,较商业碳载铂催化剂高出近10倍。密度泛函理论计算发现,NiS表面确有利于水分子的断键。此工作强调了金属/硫化物界面对于电催化HER的重要性。
该工作在北京大学、苏州大学和美国加州州立大学三个单位的紧密合作下完成。郭少军、Gang Lu、黄小青依次为论文的通讯作者。该项目得到北京大学工程科学与技术创新高精尖中心基金、科技部重点研发计划和国家自然科学基金等支持。
PtNi/NiS纳米线电催化剂的精细结构分析及碱性条件下析氢反应的电催化性能评价
密度泛函理论计算模拟析氢反应历程图
编辑:安宁
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